По мере того как традиционная архитектура фон Неймана постепенно обнажает узкие места в скорости обработки и энергоэффективности, биомиметические нейроморфные вычисления становятся важным альтернативным направлением. Среди множества кандидатных устройств мемристоры, обладая такими преимуществами, как неэнергозависимость, простота структуры, низкое энергопотребление и высокая масштабируемость, рассматриваются как идеальный способ реализации искусственных синапсов. В частности, резистивная память с произвольным доступом (RRAM), обеспечивающая обратимое переключение сопротивления за счёт управления миграцией ионов в изоляционном слое, в значительной степени соответствует характеристикам регулирования весовых коэффициентов синапсов и поэтому демонстрирует огромный потенциал в нейронных сетях и приложениях хранения данных. Для дальнейшего повышения однородности и надёжности мемристоров исследователи предложили создавать вертикально ориентированные нанокомпозитные (VAN‑) структуры методом самосборки, благодаря чему границы раздела двух фаз естественным образом располагаются, формируя вертикальные проводящие каналы. Такой дизайн позволяет не только увеличить плотность интеграции и эффективно управлять деформацией, но и снизить степень случайности, присущую традиционному процессу формирования проводящих нитей, вследствие чего он вызывает большие надежды на применение в создании высокопроизводительных нейроморфных устройств.

Однако существующие исследования по‑прежнему сталкиваются с рядом сложностей. Во‑первых, во многих опубликованных конструкциях VAN содержание кислородных вакансий в матричном материале ограничено, что сдерживает скорость переключения сопротивления и степень многопозиционной настраиваемости устройств. Во‑вторых, в некоторых системах — например, в системе BaTiO₃, основанной на сегнетоэлектрических свойствах — поведение переключения сопротивления часто является совместным результатом сегнетоэлектрической поляризации и миграции кислородных вакансий, что затрудняет разграничение различных механизмов и ограничивает возможность независимого изучения роли вертикальных границ. Хотя предполагается, что ионы кислорода преимущественно перемещаются вдоль границы раздела, прямых экспериментальных данных in situ пока не имеется; кроме того, современные методы трансмиссионной электронной микроскопии из‑за недостаточной контрастности между зонами с повышенным и пониженным содержанием кислорода не позволяют ясно проанализировать этот процесс. Таким образом, ключевой нерешённой задачей остаётся разработка материалов и структур с более высокой подвижностью ионов кислорода, способных в режиме in situ наглядно раскрыть ионную динамику на границах раздела. Эти ограничения не только препятствуют глубокому пониманию механизма памяти типа VAN, но и сужают перспективы его практического применения в высокопроизводительных запоминающих устройствах и биосовместимых вычислениях.

В ответ на указанные выше проблемы научная группа, в состав которой вошли Нанкинский университет авиации и космонавтики, Цзилиньский университет, Восточно‑китайский педагогический университет, Нанкинский университет, Университет Цинхуа, а также Кембриджский университет, провела комплексное исследование с использованием системы in situ‑измерений ПЭМ компании «ZEPTOOLS». Создав вертикальную нанокомпозитную структуру SrCoO₂.₅:MgO и применив методы in situ‑исследований, они впервые непосредственно раскрыли кинетический механизм преимущественного перемещения ионов кислорода вдоль вертикальной границы раздела, тем самым прояснив природу переключения сопротивления в VAN‑мемристорах. Соответствующие результаты были опубликованы в журнале Science Advances под названием «In situ observation of oxygen ion dynamics in topological phase change memristors through self-assembled interface design». Ссылка на оригинальную статью: https:// doi.org/10.1126/sciadv.adw8513

Данная работа сосредоточена на решении ключевых проблем, связанных с надёжностью мемристоров и углублённым пониманием их физико‑химических механизмов. Исследовательская группа, исходя из требований развития нейроморфных вычислений, предложила использовать самосборные вертикально ориентированные нанокомпозитные (VAN) структуры для формирования управляемых каналов миграции ионов кислорода. В качестве материала они выбрали бурый перовскит SrCoO₂.₅ (BM‑SCO), обладающий топологическими фазовыми переходами, и осуществили его композитное выращивание с MgO, что позволило создать вертикально упорядоченные наностолбчатые интерфейсы. Такой подход не только улучшил характеристики резистивного переключения устройств, но и предоставил идеальную платформу для изучения интерфейсно‑доминируемой ионной динамики. Благодаря этой структуре исследователи продемонстрировали превосходные показатели устройств как в функциях памяти, так и в синаптической работе, заложив основу для создания высокоэффективного нейроморфного вычислительного оборудования.

Рис. 1. Структурная характеристика тонких пленок. (A) Рентгенограммы θ–2θ‑диаграмм по методу XRD для пленок BM‑SCO и S50M50, выращенных на подложке STO(001) с буферным слоем из LSMO. a.u. — произвольные единицы. (B) Поперечное STEM‑изображение пленки S50M50 VAN в проекции вдоль оси кристаллографической зоны [010]. (C) Распределение интенсивности сигналов EDS по границе раздела S50M50, полученных вдоль красной линии, обозначенной на рис. B. (D) Поперечное HAADF‑STEM‑изображение отдельного наностолбика MgO в пленке S50M50 VAN и соответствующее ABF‑STEM‑изображение (E). В (D) каналы дефектов кислородных вакансий в плоскостях, ориентированных в направлении плоскости, обозначены зелёными стрелками. Вставка к (E) — FFT‑диаграмма BM‑SCO в VAN, где сигнал сверхрешётки выделен жёлтым кругом. (F) Кристаллографическая модель пленки BM‑SCO:MgO в области перпендикулярной границы раздела.

В экспериментальных результатах устройства с структурой BM‑SCO:MgO VAN продемонстрировали более высокие характеристики по сравнению с однофазным BM‑SCO, включая возможность формирования без применения электрического напряжения, более высокое отношение сопротивления при переключении, повышенную циклическую стабильность и лучшую однородность. Эти преимущества позволяют устройствам имитировать кратковременную и долговременную пластичность биологических синапсов и достигать высокой точности в задачах распознавания изображений на основе нейронных сетей, близкой к идеальным показателям. Это не только подчёркивает потенциал данной структуры для интеграции памяти и вычислений, но и демонстрирует эффективность самосборных наноструктур в повышении надёжности устройств и контролируемости их функциональных характеристик.

Рис. 2. Моделирование синаптического поведения. (A) Схематическое изображение искусственного синапса. (B) Непрерывное сканирование напряжения через мемристор S50M50 при прямом смещении 0 В → +1,5 В → 0 В и (C) при обратном смещении 0 В → −1,5 В → 0 В. (D) Зависимость эффекта облегчения парных импульсов (PPF) и (E) эффекта подавления парных импульсов (PPD) в мемристоре S50M50 от интервала между импульсами. В inset‑ах представлены соответствующие формы импульсов. (F) Долговременное усиление (LTP) и долговременное подавление (LTD) в мемристоре S50M50. В inset‑ах показаны приложенные записывающие импульсы. Зависимость тока от амплитуды (G), ширины (H) и интервала (I) записывающих импульсов.

В рамках исследований механизма команда уделила особое внимание путям миграции ионов кислорода в процессе переключения сопротивления. С помощью экспериментов в режиме in situ с использованием сканирующей трансмиссионной электронной микроскопии (STEM) им удалось непосредственно наблюдать, как под действием приложенного электрического поля в области вертикальной границы раздела происходит фазовый переход в BM‑SCO: из изолирующей коричневой перовскитной фазы преобразуется в проводящую перовскитную фазу SrCoO₃₋δ. Этот процесс наглядно демонстрирует кинетические особенности преимущественной миграции ионов кислорода вдоль границы раздела, что предоставило первые прямые экспериментальные доказательства механизма регулирования сопротивления в мемристорах VAN. Это прорывное открытие устранило долгосрочные ограничения, основанные на догадках, и позволило достичь атомарной точности в понимании внутренних механизмов работы устройств.

Рис. 3. Нейроморфные вычисления. (A) Схема распознавания дорожных знаков на основе свёрточной нейронной сети (CNN). (B) Схема электрической цепи, реализующей нейронную сеть с использованием мемристорных перекрёстных массивов. (C) Набор данных, усиленный за счёт добавления шумов, поворотов и коррекции яркости. (D) Изменение точности распознавания в зависимости от числа итераций. (E) Изменение значения функции потерь в зависимости от числа итераций. (F) Сравнение точности при трёх различных методах обучения.

В данном исследовании ключевую роль сыграла система in situ‑измерений с использованием ТЭМ компании «ZEPTOOLS». Данное устройство оснащено высокоточной электрической системой смещения напряжения и стабильным вольфрамовым зондом, что позволяет в режиме реального времени подавать электрические сигналы в условиях просвечивающего электронного микроскопа и обеспечивать надёжный контакт с верхним электродом образца. Благодаря этому устройству исследователи смогли одновременно с приложением внешнего электрического поля наблюдать миграцию ионов кислорода и фазовые переходы локальной структуры с атомным разрешением. Такой подход, при котором электрическая стимуляция и структурное наблюдение осуществляются синхронно, позволяет непосредственно фиксировать и подтверждать ключевые этапы процесса переключения сопротивления. Именно благодаря высокой стабильности и управляемости системы in situ‑TEM компании Зэюй Технолоджи исследовательская группа смогла преодолеть технические ограничения в области изображения и манипуляций, выведя эксперимент на стадию прямой визуализации механизмов мемристорного поведения.

Рис. 4. Сканирующая трансмиссионная электронная микроскопия (STEM) in situ и анализ механизма. (A) и (C) — изображения, полученные методом высокозначностной анизотропной тёмнопольной сканирующей трансмиссионной электронной микроскопии (HAADF‑STEM), для мемристора S50M50 в состоянии высокого сопротивления (HRS) и низкого сопротивления (LRS); (B) и (D) — соответствующие изображения, полученные методом анизотропной светлопольной сканирующей трансмиссионной электронной микроскопии (ABF‑STEM). Наложенные структурные модели на рис. (A) и (C) демонстрируют взаимосвязь контрастности. Зелёные стрелки на рис. (D) указывают на слои оксидных тетраэдров. (E) — зависимости тока от напряжения и тока от времени при приложении напряжения. (F) — спектры быстрого преобразования Фурье (FFT) для области, выделенной пунктирной линией на рис. (C). (G) — сравнение спектров потери энергии электронов (EELS) на границе кобальта в режиме низкого сопротивления для вертикальных и невертикальных участков границы. (H) — моделирование электрического поля в мемристоре BM‑SCO:MgO с помощью COMSOL при напряжении 0 В (слева) и +5 В (справа). (I) — схематическое изображение мемристора BM‑SCO:MgO в состояниях высокого и низкого сопротивления; октаэдрические и тетраэдрические слои SCO обозначены соответственно розовым и светло‑синим цветами, а циановые столбики представляют оксид магния (MgO).

Ключевой вклад данной работы заключается не только в разработке высокопроизводительного мемристора на основе структуры VAN, но и в использовании передовых методов in situ‑характеризации, позволивших наглядно раскрыть процессы миграции кислородных ионов и фазовых переходов. Благодаря применению системы in situ‑TEM компании Zeyou Technology исследователи смогли осуществить синхронный анализ электрических свойств и структурной эволюции, что обеспечило надёжную экспериментальную базу для будущего проектирования мемристоров с более высокой управляемостью и стабильностью. Данная работа определяет направление дальнейшего развития устройств для нейроморфных вычислений и демонстрирует уникальную ценность высокотехнологичных методов in situ‑характеризации в материаловедении.

Компания «ZEPTOOLS», являясь ведущим китайским производителем высокоточных приборов отечественного производства, является одним из ведущих поставщиков решений для in situ‑характеризации с помощью электронных микроскопов и представила… ПикоФемто Серия решений для in situ‑характеризации с помощью трансмиссионной электронной микроскопии постепенно обеспечивала техническую поддержку важнейшим научным достижениям отечественных и зарубежных пользователей. На нижнем рисунке представлено оборудование Zeyou Technology, использованное в рамках данного исследования: